Le film le plus marquant de Peter O'Toole est évidemment Lawrence d'Arabie, de David Lean. Le premier pour lequel il fut nommé à l'Oscar du meilleur acteur.
Lawrence d'Arabie raconte l'histoire de T. E. Lawrence, officier chargé d'enquêter sur les révoltes arabes contre l'occupant turc et qui finit par organiser une guérilla avec les insurgés. On lit à l'époque, en 1963, dans Les Cahiers du Cinéma: «Il faut une bonne dose de frivolité, de blasement, de manque d'imagination pour s'ennuyer à la projection d'un tel film - d'autant plus que la version projetée en France a été réduite de vingt minutes. Ce genre de cinéma ne prouve rien, d'accord; il se contente de montrer, et voici bien l'essentiel».
Un Lion en hiver d'Anthony Harvey raconte la succession d'Henry II, roi d'Angleterre. A sa sortie en 1968, le critique américain Roger Ebert écrit: «Une des joies que le cinéma offre trop rarement est l'occasion de voir un scénario littéraire intelligemment porté à l'écran. Un Lion en Hiver réussit brillamment cette tâche difficile. Il ne nous a pas été donné de voir une telle maîtrise d'une intrigue à thèse depuis Un Homme pour l'Eternité. Mais c'est la dimension émotionnelle d'Un Lion en hiver qui est plus grande encore.»
Où est passée mon idole? de Richard Benjamin (1982), est l'histoire d'un show télévisé dans les années 50. Le New York Times décrit alors le film comme «une comédie drôle et de bonne composition, marquant les débuts de Richard Benjamin à la réalisation», dans laquelle Peter O'Toole joue Alan Swann, «personnage à la Errol Flynn – à l'allure titubante et ravagée sacrément convaincante».
Le Diable en boîte, de Richard Rush, histoire d'un prétendu cascadeur qui se retrouve sur un tournage pour échapper à la police, faisait dire à Roger Ebert que le film est comme «l'une de ces délicates boîtes gigognes chinoises, contenant chacune une boîte de plus en plus petite, jusqu'à ce qu'il ne reste plus rien. Je n'entends pas cela comme une critique; le film se veut ainsi, comme un casse-tête cinématique qui ne contient aucune réponse et ne pose comme seule question, sempiternelle: "qu'est-ce que la réalité?"».